Picarro G2103（動態(tài)氨排放模型及其與WRF_Chem的在線耦合）

研究背景

化肥施用和牲畜糞便中的氨（NH₃）揮發(fā)是大氣中NH₃的最大來源。NH₃的揮發(fā)在很大程度上取決于環(huán)境和氣象條件，然而，目前的排放清單和大氣模型對這一現(xiàn)象的描述很少。

南京大學(xué)、北京大學(xué)與中國農(nóng)業(yè)大學(xué)的聯(lián)合研究團隊開發(fā)了一個動態(tài)NH₃排放模型（WRF_SoilN_Chem v1.0），該模型能夠與時間和空間變化的氣象和土壤條件交互計算NH₃排放速率。NH₃通量參數(shù)化包括了幾個氣象因素和人類活動，包括施肥、牲畜糞便、交通、住宅和工業(yè)部門。然后將該模型嵌入?yún)^(qū)域WRF_Chem模型中，并根據(jù)NH₃濃度、排放通量的現(xiàn)場測量和柱載荷的衛(wèi)星反演進行評估。

評估顯示，土壤排放與氣象學(xué)的無縫耦合可以更好地了解NH₃排放的演變及其對大氣化學(xué)的貢獻(xiàn)，該模型很好地代表了環(huán)境NH₃濃度的空間和時間變化，表明華北平原和四川盆地的排放量最高，尤其是在夏季。與使用固定排放清單輸入的正常模擬相比，該模型在模擬鋒面活動和降水等劇烈天氣變化期間的NH₃排放通量和濃度方面具有優(yōu)越的能力。排放量化方面的這些進展也改善了天氣尺度上二次無機氣溶膠的模型性能。

建模與實驗方法

WRF_Chem代表與化學(xué)相結(jié)合的天氣研究和預(yù)測（WRF）模型。它將化學(xué)和氣象學(xué)與每個時間步長的相互作用相結(jié)合，包含一系列處理氣相化學(xué)和氣溶膠的選項。

圖1

WRF_SoilN_Chem模型（v1.0）的體系結(jié)構(gòu)概述。NH₃排放通量計算（所有部分以藍(lán)色顯示）包括基本排放數(shù)據(jù)和動態(tài)計算.父模型WRF_Chem（以灰色顯示）顯示從其源下載的標(biāo)準(zhǔn)代碼，沒有任何修改。

研究團隊使用Picarro G2103高精度氨氣分析儀于2012年秋天（2012年10月11日至27日）進行的連續(xù)17天的NH₃現(xiàn)場通量測量數(shù)據(jù)用于驗證模型。該測量是在冬小麥田進行的田間規(guī)模實驗，量化了現(xiàn)實種植條件下地表施肥的NH₃排放量。在田間，使用了三種肥料（即尿素、硫酸銨和復(fù)合氮磷鉀肥），數(shù)百個地塊的施肥持續(xù)了約20天，這對華北平原的農(nóng)業(yè)狀況有很大的代表性。通過Picarro G2103 在兩個高度（2.5和8m）連續(xù)測量NH₃濃度，并采用反向分散法（IDM）得出非均勻NH₃排放速率。除了NH₃通量外，還進行了2米處的空氣溫度、地面0.05米處的土壤溫度、風(fēng)速和土壤含水量的輔助環(huán)境測量。

2019年北京和南京的站點對NH₃和NH⁺⁴濃度進行了連續(xù)測量，用于評估NH₃模擬情況。在北京的觀測點位于中國環(huán)境科學(xué)研究院（CRAES）。在南京的觀測點位于南京大學(xué)仙林校區(qū)的地球系統(tǒng)區(qū)域過程觀測站，該站是長江三角洲西部地區(qū)的區(qū)域背景站。

圖2

氨排放的空間分布，空間分辨率為1公里×1公里網(wǎng)格（kg yr^-1）。

圖3

（a） 2012年10月11日至27日，中國衡水農(nóng)田上方觀測到的時間序列（黑色符號）和WRF_Chem在線模型NH₃通量（紅線）。（b） 觀測通量測量的Diel小時箱圖（灰色），與在線模型結(jié)果（粉色）和基礎(chǔ)模型結(jié)果（藍(lán)色）配對。第5個和第95個百分位數(shù)用須圖表示，第25個和第75個百分位被包圍在方框中，中位數(shù)用穿過方框的水平線表示，平均值是方框中的點進行的。

氨濃度的月變化和現(xiàn)場觀測的驗證本工作中新開發(fā)的模型能夠模擬隨著氣候變化而變化的NH₃排放率，并將排放率的月變化與可用觀測值進行比較。圖4顯示了地面站點NH₃的月平均值，以及在南京和北京站點提取的模型結(jié)果。在兩個地點觀察到的NH₃變化清楚地表明，冬季最小，夏季最大，這反映了在溫度更高、施肥更密集的生長季節(jié)排放量增加。

圖4

本地運行和測量2019年南京站點的基準(zhǔn)（a）和在線（b）模型的月平均氨濃度，虛線表示平均值，陰影區(qū)域的下端和上端表示每個分布的25%與75%。（c）和（d）位于北京現(xiàn)場

總結(jié)

作者開發(fā)了 WRF_SoilN_Chem（v1.0）模型，該模型是WRF氣象模型和動態(tài)NH₃通量模型的在線耦合，以高時空分辨率模擬依賴氣象的區(qū)域NH₃排放。在該模型中，實現(xiàn)了高分辨率的基本排放數(shù)據(jù)和與氣象相關(guān)的參數(shù)化，并將WRF模擬的土壤溫度、風(fēng)速、土壤濕度和降雨量視為控制NH₃排放參數(shù)化的重要因素。該版本可以很容易地在其他區(qū)域或全球模型中實現(xiàn)，并且可以作為NH₃排放計算的更精確和高度時間分辨估計的工具。

多次地基和衛(wèi)星觀測的初步評估表明，與廣泛使用的離線 MEIC NH₃ 清單相比，WRF_SoilN_Chem 模型能夠更好地代表中國東部地區(qū)地表 NH₃ 濃度的時空變化。作者通過現(xiàn)場實驗數(shù)據(jù)、監(jiān)測觀測和衛(wèi)星檢索對模型進行了評估，這個簡單模型很好地再現(xiàn)了在典型農(nóng)田中測得的 NH₃ 通量的日變化。WRF_SoilN_Chem 模型中在線計算的季節(jié)性變化是截然不同的，并且與以夏季高濃度和冬季低濃度為特征的觀測具有相似的模式。 

聯(lián)合研究團隊：南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院&中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院&北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院   

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