Picarro G2201-i（ES&T Letters | Picarro G2201-i 助力農(nóng)村采暖“煤改氣”轉(zhuǎn)型的溫室氣體減排研究）

中國北方地區(qū)自2017年以來推行的“煤改氣”政策，即以天然氣替代煤炭用于住宅取暖，已被證實具有顯著的環(huán)境和健康效益。在中國提出“雙碳”目標(biāo)之后，準(zhǔn)確量化二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄）等溫室氣體排放的重要性愈加凸顯。然而，由于對家用天然氣采暖爐（俗稱“燃?xì)獗趻鞝t”）的甲烷泄漏量測算的欠缺，目前仍缺乏對其溫室氣體減排效益的可靠評估。本研究利用高精度的CO₂、CH₄分析儀對中國北京市農(nóng)村地區(qū)30臺燃?xì)獗趻鞝t的廢氣進(jìn)行實時監(jiān)測；并結(jié)合化學(xué)計量法、排放因子法和全球增溫潛勢（GWP）方法，估算燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏率，在此基礎(chǔ)上重新核算其溫室氣體排放量。結(jié)果表明，燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏率為0.22% [0.13, 0.30]%；北京市農(nóng)村居民采暖的“煤改氣”轉(zhuǎn)型使得溫室氣體排放量減少了44.8%。該研究結(jié)果將彌補(bǔ)甲烷泄漏檢測和溫室氣體排放核算方面的不足，為中國家用燃?xì)饩邩?biāo)準(zhǔn)的修訂和能源轉(zhuǎn)型政策的評估提供數(shù)據(jù)支撐。

農(nóng)村居民散煤燃燒采暖是我國北方冬季室內(nèi)和環(huán)境空氣污染最重要的來源之一。為了改善空氣質(zhì)量，我國政府大力推進(jìn)清潔取暖改造，其中包括“煤改氣”工程，即以天然氣（Natural Gas, NG）替代煤炭進(jìn)行采暖。已有的研究對“煤改氣”的環(huán)境和健康效益進(jìn)行了較全面的研究，但缺乏對其溫室氣體（Greenhouse Gas, GHG）減排效益的準(zhǔn)確測算。自我國提出“雙碳”目標(biāo)以來，準(zhǔn)確可靠的溫室氣體排放核算，作為設(shè)計碳減排路徑和推進(jìn)能源轉(zhuǎn)型政策的基礎(chǔ)，已變得越來越重要和迫切。

甲烷（CH₄）是天然氣的主要成分，是一種短壽命、強(qiáng)效的溫室氣體，在20年尺度上它的全球增溫潛勢（Global Warming Potential, GWP）是二氧化碳（CO₂）的82.5倍。據(jù)觀測，在使用家用燃?xì)庠O(shè)備時，不僅有天然氣燃燒產(chǎn)生的二氧化碳排放，還存在未燃燒的天然氣逸散造成的甲烷泄漏。隨著“煤改氣”在中國的大規(guī)模推廣，用于采暖和熱水的家用燃?xì)饩?amp;mdash;—燃?xì)獗趻鞝t的數(shù)量大幅增加。然而，由于樣本代表性和監(jiān)測儀器精度的不足，目前國內(nèi)關(guān)于燃?xì)獗趻鞝t甲烷泄漏的研究很少，且存在較大的不確定性。

基于以上背景，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院魯璽教授研究團(tuán)隊，采用高精度的二氧化碳、甲烷分析儀，對北京市30臺燃?xì)獗趻鞝t的煙氣進(jìn)行了現(xiàn)場測量，并基于化學(xué)計量法、排放因子法和全球變暖潛勢等方法，估算了燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏率和“煤改氣”轉(zhuǎn)型的溫室氣體減排效益。研究論文以“Methane Leakage Measurement of Natural Gas Heating Boilers and Greenhouse Gas Emissions Accounting of ‘Coal-to-Gas’ Transition for Residential Heating in Rural Beijing”為題，發(fā)表在Environmental Science & Technology Letters期刊中。

為測量燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏，我們隨機(jī)抽取了北京市30臺正在運行的燃?xì)獗趻鞝t樣本，于2021年11月對它們的煙氣進(jìn)行現(xiàn)場監(jiān)測。為了采集排氣口處排放的煙氣，我們將一根由DN6（公稱直徑為6 mm）的可彎折金屬管制成的取氣探頭伸入排氣口約6 cm處，以減小采集的樣氣與外部空氣混合造成的濃度測量誤差。然后，經(jīng)過顆粒物過濾和水蒸氣冷凝后，利用已使用標(biāo)準(zhǔn)氣體校準(zhǔn)的Picarro G2201-i CO₂/ CH₄碳同位素分析儀（簡稱“Picarro分析儀”）對樣氣中的CO₂和CH₄濃度進(jìn)行實時監(jiān)測。Picarro分析儀測量CH₄濃度的精度在低濃度模式下（1.2–15 ppm）為5 ppb，在高濃度模式下（1.8–1500 ppm）為50 ppb，因此能夠準(zhǔn)確測量相對于CH₄背景濃度（大氣中CH₄濃度約為2 ppm）的小泄漏和高排放。

本研究對樣本的監(jiān)測時長平均為1.75小時，范圍從0.43到3.65小時，涵蓋了完整的啟停周期。此外，我們通過在監(jiān)測開始和結(jié)束時觀察相應(yīng)的燃?xì)獗韥慝@取燃?xì)獗趻鞝t樣本的天然氣消耗速率，并通過觀察爐具外觀和采訪用戶來收集樣本的額定功率等產(chǎn)品信息。

監(jiān)測現(xiàn)場圖

Picarro G2201-i CO₂ /CH₄

碳同位素分析儀的外觀

燃?xì)獗趻鞝t排氣口與取氣探頭

根據(jù)燃?xì)獗趻鞝t的CH₄和CO₂排放速率的變化特征，我們將每個樣本的監(jiān)測數(shù)據(jù)劃分為不同的運行周期，然后將每個周期劃分為不同的運行階段：（1）點火階段，（2）燃燒階段，（3）熄火階段，（4）吹掃階段，（5）待機(jī)階段，如圖1(A)所示。根據(jù)化學(xué)反應(yīng)原理，天然氣中的甲烷（93.8%）和其他可燃成分（C_nH_2n+2，n=2，…，6）在點火后和熄火前與氧氣（O₂）發(fā)生燃燒反應(yīng)。這里我們假設(shè)完全燃燒反應(yīng)與不完全燃燒反應(yīng)的比例為99：1。基于化學(xué)計量法，我們利用CH₄和CO₂濃度以及天然氣消耗量的監(jiān)測數(shù)據(jù)，計算燃?xì)獗趻鞝t樣本的CH4泄漏率以及CH₄和CO₂ 排放速率。

本研究采用排放因子法，將年均采暖能耗量乘以溫室氣體排放因子，從而估算北京農(nóng)村住宅采暖的年均溫室氣體排放量。年度供暖能耗數(shù)據(jù)來自對北京的入戶調(diào)查，即每戶4092 [3977, 4208] kg煤或2702.0 [2497.2, 2906.7] m³天然氣。利用本研究的監(jiān)測數(shù)據(jù)，將溫室氣體（CO₂或CH₄）排放速率除以天然氣消耗速率再乘以溫室氣體密度，從而計算出燃?xì)獠膳臏厥覛怏w排放因子，即每消耗1 m³天然氣排放2.0564 [2.0530, 2.0597] kg CO₂和0.0014 [0.008, 0.0020] kg CH₄。這里，我們只考慮了終端使用側(cè)的甲烷泄漏，不包括燃?xì)夤?yīng)鏈上游和中游的甲烷泄漏。燃煤取暖的二氧化碳排放因子取自政府間氣候變化專門委員會（IPCC），即每燃燒1 kg無煙煤（北京普遍使用的煤種）排放2.6 kg CO₂。在本研究中，我們沒有考慮煤炭燃燒產(chǎn)生的甲烷排放。

為了計算溫室氣體排放總量，我們將CH₄排放量乘以GWP得到它們的CO₂當(dāng)量，再將其與CO₂排放量相加。根據(jù)IPCC第六次評估報告（AR6），在20年和100年尺度下甲烷的GWP值分別為82.5和29.8。

圖1. 燃?xì)獗趻鞝t不同運行階段的CH₄和CO₂監(jiān)測濃度，以及CH₄排放速率和CH₄泄漏率的估算結(jié)果。(A) 燃?xì)獗趻鞝t運行周期中監(jiān)測到的CO₂和CH₄濃度的變化，以及運行階段的劃分：(1)點火、(2)燃燒、(3)熄火、(4)吹掃、(5)待機(jī)階段。(B) 不同運行階段（包括點火、燃燒、熄火和吹掃階段）的平均CH₄排放速率。(C) 運行期間的平均CH₄泄漏率。

由于天然氣進(jìn)氣閥在點火前打開、在熄火后關(guān)閉，在這兩個時間間隙內(nèi)均有部分天然氣尚未燃燒而直接排出腔室，導(dǎo)致甲烷排放速率在點火和熄火階段達(dá)到峰值。據(jù)估計，點火和熄火階段的平均甲烷排放速率分別為10.5 [7.8, 13.2] L h^-1和2.8 [2.1, 3.6] L h^-1，而在燃燒和吹掃階段僅為1.0 [0.4, 1.6]和1.1 [0.8, 1.5] L h^-1（圖1(B)）。如圖1(C)所示，將吹掃出的殘余甲烷計入熄火階段產(chǎn)生的甲烷中，得到各階段的平均甲烷泄漏率從高到低依次為：點火階段0.93% [0.74, 1.13]%，熄火階段0.46% [0.27, 0.65]%，燃燒階段0.10% [0.05, 0.15]%。綜合考慮點火、燃燒、熄火階段的甲烷泄漏以及吹掃階段的天然氣微量泄漏，燃?xì)獗趻鞝t運行期間的平均甲烷泄漏率為0.22% [0.13, 0.30]%。

圖 2. 燃?xì)獗趻鞝t樣本的甲烷泄漏率分布。(A) 燃?xì)獗趻鞝t樣本的甲烷泄漏率箱線圖。(B) 具有不同甲烷泄漏率的燃?xì)獗趻鞝t樣本的頻率分布及其對甲烷總排放量的貢獻(xiàn)。

燃?xì)獗趻鞝t樣本之間的甲烷泄漏率差異較大，范圍從0.0048%到0.95%（圖 2(A)），這與燃?xì)獗趻鞝t運行時燃燒階段的時間占比的差異有關(guān)。甲烷泄漏率最大（0.95%）的樣本燃燒階段的時間占比最小，僅為23%；而甲烷泄漏率最?。?.0048%）的樣本在監(jiān)測期間一直處于燃燒階段。在這項研究中，我們還發(fā)現(xiàn)舊的燃?xì)獗趻鞝t平均和最大甲烷泄漏率分別高于新的壁掛爐，因此我們推測使用年限也可能是甲烷泄漏率的影響因素。

如圖2(B)所示，大多數(shù)樣本的甲烷泄漏率較低，但少數(shù)具有高泄漏率的樣本對總甲烷排放量有顯著的貢獻(xiàn)。甲烷泄漏率小于0.1%的樣本占43.3%，但它們僅貢獻(xiàn)了甲烷排放量的7.0%。甲烷泄漏率大于0.25%的樣本僅占30.0%，但其對甲烷總排放量的貢獻(xiàn)達(dá)到了71.3%。只有13.3%的樣本的甲烷泄漏率大于0.4%，但它們占甲烷總排放量的40.9%。因此，應(yīng)盡快檢查、維修或更換甲烷泄漏率特別高的壁掛爐。

參考以往關(guān)于家用燃?xì)饩叩募淄樾孤y量的研究可知，不同功能的燃?xì)饩叩男孤┞什町愝^大。其中，采暖鍋爐的平均甲烷泄漏率最?。ū狙芯拷Y(jié)果為0.22% [0.13, 0.30]%），熱水器的平均泄漏率較大（0.39%~0.93%），炊具的平均泄漏率最大，達(dá)到0.8 %~1.3%。

根據(jù)Yuan等人的研究，2016年中國天然氣供應(yīng)鏈的甲烷泄漏率為0.64%，其中生產(chǎn)、加工、傳輸和分配環(huán)節(jié)的泄漏率分別為0.14%、0.08%、0.36%和0.06%。與這些環(huán)節(jié)相比，住宅部門的終端使用環(huán)節(jié)，即家用燃?xì)饩叩氖褂?，在整個燃?xì)夤?yīng)鏈中的甲烷泄漏率相對較高。在Alvarez等人結(jié)合自下而上和自上而下的測量方法對美國油氣供應(yīng)鏈的甲烷排放的全生命周期分析中，甲烷在生產(chǎn)、集采、加工、傳輸和存儲、本地分配、煉油和運輸環(huán)節(jié)的泄漏率分別為1.34%、0.46%、0.13%、0.32%、0.03%和0.0026%。忽略了燃?xì)饨K端使用的甲烷泄漏率，住宅部門燃?xì)夤?yīng)鏈的甲烷排放被明顯低估。

中國油氣企業(yè)甲烷控排聯(lián)盟提出目標(biāo)——到2025年將天然氣供應(yīng)鏈上游過程的甲烷排放強(qiáng)度降至0.25%以下，而油氣行業(yè)氣候倡議組織（OGCI）預(yù)計其將降至0.2%。然而，中國目前還沒有控制天然氣終端設(shè)備甲烷泄漏的目標(biāo)或要求。隨著“煤改氣”進(jìn)程的推進(jìn)，新一批的燃?xì)饩呒磳⑦M(jìn)入市場。因此，政府迫切需要制定政策或標(biāo)準(zhǔn)來限制家用燃?xì)饩叩募淄樾孤┞?，以減輕甲烷排放的更廣泛或更長期的影響。

圖3. 北京市農(nóng)村家庭燃煤和天然氣采暖的年均溫室氣體排放量（CO₂當(dāng)量）。

圖3顯示了北京農(nóng)村“煤改氣”轉(zhuǎn)型前后住宅采暖年均溫室氣體排放量（以二氧化碳當(dāng)量計）的比較。北京市燃煤采暖家庭平均每戶每年排放10,640 [10,339, 10,941] kg CO₂，而天然氣采暖家庭平均每戶每年排放5556 [5175, 5935] kg CO₂和3.9 [2.4, 5.4] kg CH₄。如果同時考慮CO₂和CH₄的GWP值，在20年尺度下“煤改氣”轉(zhuǎn)型帶來4763 kg CO₂e₂₀的溫室氣體減排量，即44.8%的減排率；在100年尺度下帶來4968 kg CO₂e₁₀₀的溫室氣體減排量，即46.7%的減排率。甲烷泄漏對“煤改氣”的溫室氣體減排的影響較小，在20年尺度下僅為3%。

北京市22.1萬戶“煤改氣”居民住宅采暖的年均溫室氣體排放量（CO₂e₂₀）比改造前減少了10.53億kg，但仍高達(dá)12.99億kg。毫無疑問，“煤改氣”具有顯著的氣候效益。然而，在中國提出碳達(dá)峰和碳中和目標(biāo)的背景下，我們不能滿足或止步于約45%的減排率。要加快發(fā)展可再生能源和節(jié)能技術(shù)，進(jìn)一步推進(jìn)住宅采暖脫碳。

以上研究結(jié)果填補(bǔ)了我國燃?xì)獗趻鞝t的甲烷泄漏測量和溫室氣體排放核算的盲點，為中國家用燃?xì)饩邩?biāo)準(zhǔn)的修訂和能源轉(zhuǎn)型政策的評估提供了數(shù)據(jù)支持。研究表明，“煤改氣”轉(zhuǎn)型對溫室氣體減排毫無疑問具有顯著的效果；但在我國提出“雙碳”目標(biāo)的背景下，我們不能滿足或止步于目前的能源轉(zhuǎn)型進(jìn)程，而是應(yīng)加快發(fā)展可再生能源和節(jié)能技術(shù)，從而進(jìn)一步推動住宅采暖脫碳。

原文鏈接

https://doi.org/10.1021/acs.estlett.2c00751

感謝清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院的張夢潔和高瀾博士對本文的修改與支持！