Picarro G2201-i在太湖甲烷和二氧化碳排放途徑研究中的應(yīng)用

研究背景

內(nèi)陸湖泊是全球碳循環(huán)的一個重要組成部分，這些湖泊中的碳途徑可能隨著它們的富營養(yǎng)狀態(tài)而發(fā)生變化。導(dǎo)致富營養(yǎng)化的一個因素是湖泊地下水排放（LGD），它也是甲烷和二氧化碳進入湖泊的關(guān)鍵途徑。然而，LGD對這些湖泊中CH₄和CO₂行為的調(diào)節(jié)作用仍然不清楚。為了解決這一空白，作者在太湖——中國一個大型淺層富營養(yǎng)化湖泊的兩個具有不同藻類密度的地點進行了²²²Rn、CH₄和CO₂以及δ¹³C的連續(xù)監(jiān)測，旨在調(diào)查LGD和藻類生物量對CH₄和CO₂途徑及排放的協(xié)同作用。研究發(fā)現(xiàn)有機物（OM）降解是控制湖泊中CH₄和CO₂產(chǎn)生的主導(dǎo)因素，并且這一過程似乎是由高藻密度地點的充足OM和較低的氧氣水平所促進的。此外，LGD被發(fā)現(xiàn)是湖泊中CH₄和CO₂的重要貢獻(xiàn)者，LGD衍生的營養(yǎng)物質(zhì)在調(diào)節(jié)湖泊藻類增殖中起著關(guān)鍵作用。隨著藻類密度的增加，像CH₄冒泡和CO₂擴散這樣的氣體排放被放大，而湖泊中的CH₄氧化和大氣CO₂交換等過程則被減弱。當(dāng)OM降解成為一個更顯著的貢獻(xiàn)者時，LGD對湖泊中CH₄和CO₂庫存的貢獻(xiàn)也減少了。

研究方法

太湖位于中國長江三角洲附近，是全國第三大淡水湖。一個復(fù)雜的河流網(wǎng)絡(luò)與湖泊相連，第四紀(jì)含水層在湖盆中廣泛分布。水主要從西側(cè)進入湖泊，從東側(cè)流出，水的停留時間大約為184天。太湖自20世紀(jì)80年代以來由于高度發(fā)達(dá)的城市化帶來的過量營養(yǎng)負(fù)荷而面臨嚴(yán)重的富營養(yǎng)化。隨后，藻類繁殖成為一個反復(fù)出現(xiàn)的問題。為了確保全面和具有代表性的數(shù)據(jù)收集，本研究選擇了兩個具有顯著不同藻類生物量的站點。A站點位于湖西岸，因其高度富營養(yǎng)條件和相應(yīng)的高藻密度而被選中。B站點位于湖中島嶼的東岸附近，表現(xiàn)出適中的富營養(yǎng)水平和較低的藻類生物量。

圖1 太湖的野外調(diào)查設(shè)置及藻類生物量分布。(a)湖泊的地質(zhì)設(shè)置和藻類分布。(b)各監(jiān)測點的現(xiàn)場情況。

現(xiàn)場監(jiān)測在2020年10月進行，在每個站點連續(xù)測量了2天，現(xiàn)場安裝了氡儀器檢測²²²Rn活度。從附近的家用井中收集地下水樣本，并在監(jiān)測站點附近的湖岸通過推點法提取。收集80毫升水樣到玻璃血清瓶中，用于CH₄/CO₂濃度及其碳同位素組成的分析。其他水樣儲存在離心管中，用于分析δ¹³C-DIC、DOC和溶解無機氮（DIN）和溶解反應(yīng)性磷（SRP）的營養(yǎng)鹽。為了收集排放的CH₄和CO₂并捕獲CH₄冒泡的速率，一個8升的浮動室被部署在水面上。直接通過室頂部的管子用氣體緊固注射器提取40毫升的頂部空間氣體，并將其注入真空玻璃瓶中。

在香港大學(xué)生物科學(xué)學(xué)院中心實驗室使用流動注射分析儀分析DIN和SRP的營養(yǎng)鹽。使用CO₂SYS程序方法基于pH和總堿度測量計算DIC，并使用同位素比質(zhì)譜儀分析δ¹³C-DIC。在相同的實驗室使用TOC分析儀在用6 mol/L HCl酸化后進行DOC的測定。樣品使用頂部空間平衡技術(shù)進行預(yù)處理。為了創(chuàng)建頂部空間，將30毫升的零氣體注入80毫升的玻璃血清瓶中，替換等量的水。然后將瓶子倒置至少6小時，以確保水和頂部空間之間的氣體平衡。使用香港大學(xué)浙江研究院地球與環(huán)境研究所穩(wěn)定同位素實驗室的PICARRO G2201-i提取并分析氣體。使用基于它們在頂部空間中濃度的亨利定律計算水中的CH₄/CO₂濃度。

研究結(jié)果

圖2 監(jiān)測站點地下水和湖水的端元特征。

圖2a顯示了地下水和湖水中²²²Rn的活度。地下水中的²²²Rn活度顯著高于湖水，這表明²²²Rn可以作為湖泊地下水排放的一個有效示蹤劑。

圖2b展示了地下水和湖水中溶解無機氮(DIN)和溶解反應(yīng)性磷(SRP)的濃度。地下水中的營養(yǎng)鹽濃度遠(yuǎn)高于湖水，表明地下水是湖泊營養(yǎng)鹽的一個重要來源。

圖2c顯示了地下水和湖水中溶解有機碳(DOC)、CO₂和CH₄的濃度。與湖水相比，地下水通常含有較高水平的氣態(tài)碳，這表明地下水對湖泊的碳輸入有顯著貢獻(xiàn)。

在A站點，地下水中的DOC濃度范圍很廣，平均值遠(yuǎn)高于湖水中的DOC濃度。而在B站點，湖水中的DOC濃度高于地下水。

地下水中的CH₄和CO₂濃度顯著高于湖水，這表明地下水不僅為湖泊提供了營養(yǎng)鹽，還提供了大量的碳。

圖2強調(diào)了地下水和湖水在²²²Rn活度、營養(yǎng)鹽濃度以及CH₄和CO₂濃度方面的顯著差異，這些差異對于理解湖泊生態(tài)系統(tǒng)中碳和營養(yǎng)鹽的循環(huán)至關(guān)重要。

圖3 ²²²Rn、CH₄和CO₂在兩個站點的時間序列變化。

站點A和站點B：分別代表了高藻密度和中等藻密度的區(qū)域。站點A（高藻密度）CO₂濃度與²²²Rn活度波動一致，表明可能存在某種相關(guān)性或共同的生物地球化學(xué)過程。CH₄濃度保持極低水平，接近0，表明在高藻密度區(qū)域CH₄的產(chǎn)生或保留可能受到限制。站點B（中等藻密度）CO₂濃度與²²²Rn活度沒有明顯的相關(guān)性，表明CO₂的來源或過程可能與²²²Rn不同。CH₄濃度整體上隨著²²²Rn活度的增加而增加，表明在中等藻密度區(qū)域，地下水排放可能對CH₄的產(chǎn)生有直接影響。不同藻密度區(qū)域的LGD對CH₄和CO₂途徑的影響存在差異，高藻密度可能促進有機物降解，影響CH₄和CO₂的產(chǎn)生和排放。

圖4 太湖監(jiān)測站點的地下水和湖水中CH₄和CO₂的穩(wěn)定碳同位素¹³C組成。

地下水中的δ¹³C–CH₄和δ¹³C–CO₂值與湖水中的值存在明顯差異，表明兩個不同水體的碳源和轉(zhuǎn)化過程可能不同。站點A地下水和湖水中的δ¹³C–CH₄值范圍分別為-42.9‰和-57.3至-48.8‰，而δ¹³C–CO₂值在兩個水體中都顯示出較窄的范圍，分別為-22.1‰和-20.8至-17.3‰。站點B地下水的δ¹³C–CH₄平均值為-28.5‰，湖水中的δ¹³C–CH₄值范圍為-35.6至-13.5‰。δ¹³C–CO₂在地下水和湖水中分別為-23.2‰和-16.9至-13.9‰。在兩個站點，排放的CH₄和CO₂的δ¹³C值與湖水中的值相似，表明湖泊水體中的碳可能直接參與了氣體的排放過程。

圖5 在LGD和藻類生物量協(xié)同作用下的二氧化碳和甲烷通路的概念模型。

文中提供了一個概念模型，描述了湖泊地下水排放（LGD）和藻類生物量對CH₄和CO₂途徑及排放的協(xié)同作用：

藻類消耗水中的氧氣，增加水中有機物含量，形成缺氧環(huán)境，促進生物可降解碳的降解，產(chǎn)生CH⁴和CO₂。

產(chǎn)甲烷作用（AM）在缺氧條件下產(chǎn)生CH₄和CO₂。

由于冒泡作用強烈，LGD和AM產(chǎn)生的CH₄在水體中的保留較弱，大量排放到大氣中。

湖水中的CO₂主要由OM降解和LGD輸送控制，積累顯著，并通過水-氣界面增強擴散。

由于藻類密度降低，有機物的降解作用減弱，減少了CH₄和CO₂的產(chǎn)生。

AM產(chǎn)生的CH₄冒泡作用減弱，部分CH₄通過氧化、擴散和冒泡過程損失。

在低藻密度條件下，湖水為甲烷氧化細(xì)菌提供了較好的生存環(huán)境，增加了CH₄的氧化作用。

LGD輸送的CO₂和OM降解產(chǎn)生的CO₂在湖水中的庫存較低，導(dǎo)致CO₂的擴散減少，而與大氣的CO₂交換增加。

研究結(jié)論

文章的研究結(jié)論提供了對湖泊地下水排放（LGD）和藻類生物量如何影響CH₄和CO₂通量的綜合理解。

研究確認(rèn)了LGD是湖泊水體中CH₄和CO₂的重要來源，對湖泊的碳循環(huán)有顯著影響。

藻類生物量的變化顯著影響湖泊中CH₄和CO₂的產(chǎn)生、轉(zhuǎn)化和排放途徑。高藻密度區(qū)域促進了CH₄和CO₂的產(chǎn)生，并通過冒泡作用增強了這些氣體的排放。

CH₄的排放主要通過冒泡作用，尤其是在高藻密度區(qū)域。而CO₂的排放則主要由擴散過程控制，但其通量也受到LGD的貢獻(xiàn)。

LGD和藻類生物量之間的協(xié)同作用對湖泊中CH₄和CO₂的生物地球化學(xué)途徑和排放具有重要影響。LGD不僅貢獻(xiàn)了碳，還通過改變湖泊的營養(yǎng)狀態(tài)和N:P比率，間接影響了藻類的生長和碳通量的調(diào)節(jié)。

湖泊中的有機物降解和產(chǎn)甲烷作用是CH₄和CO₂產(chǎn)生的主要內(nèi)部生物地球化學(xué)過程，這些過程受到LGD和藻類生物量的共同調(diào)控。

研究結(jié)果強調(diào)了將LGD納入湖泊碳循環(huán)研究的重要性，這對于全面理解和預(yù)測全球變化下湖泊作為碳源的角色至關(guān)重要。